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論文

Sorption characteristics of actinium and protactinium onto soils

坂本 義昭; 石井 友章*; 稲川 聡*; 軍司 康義*; 武部 愼一; 小川 弘道; 佐々木 朋三*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.481 - 484, 2002/11

http://www.tandfonline.com/doi/abs/10.1080/00223131.2002.10875511

ウラン廃棄物の安全評価において必要となるウランの娘核種のうち、Ac$$^{227}$$とPa$$^{233}$$の土壌に対する吸着挙動を調べた。数種類の土壌にAc$$^{227}$$とPa$$^{233}$$を吸着させた後、KCl$$^{+}$$CaCl$$_{2}$$,塩酸ヒドロキシルアミン,過酸化水素水による逐次抽出を行った。この結果、Ac$$^{227}$$の吸着形態は、K$$^{+}$$とCa$$^{2+}$$で抽出されるイオン交換的な吸着成分(20-30%)とこれらの試薬で抽出されない土壌への固定成分(60-70%)からなり、Pa$$^{233}$$の吸着形態は、塩酸ヒドロキシルアミンで抽出される非晶質Fe+Mn酸化物への吸着(20-50%)及び土壌への固定成分(40-50%)からなることを示した。これらの結果から、Ac$$^{227}$$とPa$$^{233}$$の土壌への吸着が不可逆的な吸着形態を取ることを明らかにした。

論文

Course of speciation of americium on sedimentary materials

田中 忠夫; 小川 弘道

Proceedings of the International Workshop on Distribution and Speciation of Radionuclides in the Environment, p.278 - 284, 2000/00

土壌や岩石に吸着したAmの存在形態の時間に伴う変遷について検討するため、0.25~1300hの間で下北地方の段立堆積層(凝灰質砂,凝灰岩,岩石)に吸着されたAmをCa$$^{2+}$$+K$$^{+}$$水溶液(A液)及びNH$$_{2}$$OH・HCL+K$$_{2}$$C$$_{2}$$O$$_{4}$$水溶液(B液)で逐次抽出し、その割合からAmの存在形態の変化を推察した。堆積物試料に対するAmの吸着は、1h以内で平衡吸着量の90%以上に達する速い反応であることがわかった。また、0.25~1300hの吸着時間では、A液で抽出されるイオン交換的に吸着したAm,B液で抽出されるFeやMnの水酸化物等と結合したAm及び未抽出のAmの割合の変化は小さく、Amの存在形態の大きな変化はみられなかった。これらの結果から、Amの存在形態は、時間の経過に伴って徐々に変化するのではなく、並行して進行する複数の吸着メカニズムによって支配されていることが明らかになった。

論文

砂質土壌中でのSr及びCsの移行挙動

坂本 義昭

KURRI-KR-44, p.68 - 77, 1999/11

放射性廃棄物の埋設処分の安全評価では、地下水中での放射性核種の吸着・移行挙動の評価が重要である。特に、原位置における土壌中等の移行挙動を把握することが重要であるが、原位置試験には種々の制約があり実際に実施することは容易ではない。カナダ原子力公社チョークリバー研究所においては1960年に埋設されたガラス固化体から浸出した$$^{90}$$Srと$$^{137}$$Csが30年以上にわたって砂質土壌中を移行しているため、長期にわたる原位置試験を実施したことに等しい状況にある。このため、原研は同公社との共同研究により1990年から1992年まで、同実験サイト中の約30年に及ぶ$$^{90}$$Srと$$^{137}$$Csの移行挙動を明らかにした。共同研究では、土壌中の放射能濃度分布、土壌への吸着形態、地下水中の化学形態を調べた。その結果、$$^{90}$$Srの吸着挙動は、おもにSr$$^{2+}$$の陽イオン交換に基づくが、一部は非晶質鉄酸化物との速度論的な吸着反応に基づくことを明らかにした。また、$$^{137}$$Csの吸着・移行挙動は、Cs$$^{+}$$の土壌への固定化及び粒子状Csの濾過等に基づくものであることを明らかにした。

論文

Migration behavior of Sr-90 and Cs-137 in a sand aquifer: Results of a 30-years experiment

坂本 義昭; 中村 治人*; R.W.D.Killey*; D.R.Champ*

10th Pacific Basin Nuclear Conf. (10-PBNC), 2, p.1343 - 1350, 1996/00

放射性廃棄物の埋設処分における安全評価は、地層中の放射性核種の移行挙動を知ることが重要である。このため原研とカナダ原子力公社においては、原位置条件での放射性核種の移行挙動を調べるため、1960年に埋設された放射性ガラスから浸出した$$^{90}$$Srと$$^{137}$$Csの帯水層中の濃度分布を測定した。また、帯水層中で吸着された$$^{90}$$Srと$$^{137}$$Csの吸着形態を逐次抽出により、地下水中の化学形態をイオン交換樹脂により調べた。濃度分布の測定結果より、$$^{90}$$Srは帯水層中を30年間に約75m移行していた。更に逐次抽出及び化学形態の分析結果から、$$^{90}$$Srの移行挙動は、Sr$$^{2+}$$のイオン交換による吸着及び非晶質鉄酸化物への速度論的な吸着反応に支配されていることを明らかにした。一方、$$^{137}$$Csの移行距離は30年間で約4mであった。逐次抽出の結果、$$^{37}$$Csの吸着形態は雲母のような鉱物に固定される成分が多く、その移行速度が$$^{90}$$Srに比べ非常に遅いことを明らかにした。

口頭

放射性核種の環境中における移行挙動の解明; 固液界面における鉱物化と微生物への濃集

大貫 敏彦

no journal, , 

地下水に溶解した放射性核種が移行する際、鉱物や微生物細胞などの固相と反応する。反応としては、鉱物や細胞への吸着が最初に起こるが、廃棄物処分のような長期間では吸着以外の反応も起こりえる。鉱物が風化などにより変化する場合や微生物が放射性核種などの刺激に応答する場合には、元素が鉱物化することを見いだした。

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